Ο επιβλητικός ναός του Αγίου Διονυσίου στην οδό Σκουφά, είναι αφιερωμένος στον Άγιο Διονύσιο τον Αρεοπαγίτη, τον πολιούχο της πόλης των Αθηνών και προστάτη του Δικαστικού Σώματος, ο οποίος υπήρξε μια από τις σημαντικότερες προσωπικότητες των πρώτων χριστιανικών χρόνων και Επίσκοπος της Αθήνας.
Στη θέση όπου σήμερα δεσπόζει ο ναός, υπήρχε αρχικά ένας μικρότερος ναός, ο οποίος κατεδαφίστηκε το 1900, προκειμένου να ανεγερθεί ένας ο νέος μεγαλύτερος ναός.
Χρειάστηκαν οκτώ ολόκληρα χρόνια για να ολοκληρωθούν οι εργασίες ανέγερσης του νέου ναού, οι οποίες ξεκίνησαν το 1923 και ολοκληρώθηκαν το 1931. Τα εγκαίνια πραγματοποιήθηκαν με την καλούμενη θρησκευτική ευλάβεια και τάξη από τον Μακαριστό Αρχιεπίσκοπο κυρό Χρυσόστομο.
Ο Άγιος Διονύσιος είναι ένας σταυροειδής ναός με επιβλητικό τρούλο, διακοσμημένος εξωτερικά με πολλά αρχαιοπρεπή αρχιτεκτονικά στοιχεία. Η πατρότητα των σχεδίων ανήκει στον Αναστάσιο Ορλάνδο, φημισμένο αρχιτέκτονα και βυζαντινολόγο, ο οποίος μάλιστα είχε και την επίβλεψη των εργασιών, στην ολοκλήρωση των οποίων καθοριστική ήταν και η συμβολή του αρχιτέκτονα Δημητρίου Φιλιππάκη.
Αξίζει να σημειωθεί ότι για τη διακόσμηση του ναού εργάστηκαν με ζήλο ορισμένοι από τους σπουδαιότερους καλλιτέχνες της εποχής. Τις αγιογραφίες φιλοτέχνησε ο φημισμένος Έλληνας ζωγράφος, Σπύρος Βασιλείου, τα ξυλόγλυπτα τμήματα είναι δημιουργίες του αείμνηστου Θεοφάνη Νομικού, ενός από τους πλέον διακεκριμένους ξυλογλύπτες εκκλησιαστικών επίπλων, ενώ τα μωσαϊκά στον εξωτερικό Νάρθηκα ( Εξωνάρθηξ ) και στο εσωτερικό του ναού, με εξαίρεση τα μωσαϊκά του δαπέδου, φέρουν τη διάσημη υπογραφή του Στέφανου Ξενόπουλου.
Τη γενική επίβλεψη του εσωτερικού και του εξωτερικού διακόσμου είχε ο αρχιτέκτονας Γεώργιος Νομικός, αδελφός του Θεοφάνη, ενώ δική τους δημιουργία είναι και ο μοναδικός στην Ελλάδα εντυπωσιακός ξυλόγλυπτος πολυέλαιος που διακοσμεί το εσωτερικό του ναού.
Βέβαια, πολλά από τα θρησκευτικά αντικείμενα τέχνης του ναού είναι δωρεές εύπορων Αθηναίων.
Ο ναός, ο οποίος εορτάζει στις 3 Οκτωβρίου, χρησιμοποιούνταν ως καθεδρικός, φιλοξενώντας όλους τους επίσημους εορτασμούς της πόλης, κατά το διάστημα που η Μητρόπολη Αθηνών παρέμενε κλειστή λόγω των εργασιών ανακατασκευής.
